以二硫化鉬為代表的二維半導體材料，因其極限的物理厚度、極佳的柔性/透明性，是解決當前晶體管微縮瓶頸及構筑速度更快、功耗更低、柔性透明等新型半導體芯片的一類戰略新材料。2021年，英特爾將基于二硫化鉬的晶體管技術列為面向下一個十年的三大突破性技術之一。近年來，國際上已在單層二硫化鉬的晶圓制備及大面積器件構筑方面不斷取得突破，在晶圓質量和器件性能方面逐漸逼近極限。例如，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心納米物理與器件實驗室張廣宇研究員課題組國際上最早發展了藍寶石上高定向外延晶圓尺度單層二硫化鉬的技術（ACS Nano 2017; 11(12): 12001），并通過優化外延參數將單層二硫化鉬晶體質量和電學質量近一步提高（Nano Lett. 2020; 20(10): 7193），使晶圓尺寸達到4英寸、晶疇尺寸達到～300 μm、平均電子遷移率達到～80 cm2·V-1·s-1，為國際上報道過的具有最大尺寸和最高電學質量的單層二硫化鉬晶圓。
與單層相比，多層二硫化鉬的帶隙隨著層數的增加逐漸降低，但場效應遷移率和電流密度會隨之提高。因此，從提升器件性能的角度來考慮，多層二硫化鉬是更優的材料。但是，由于熱動力學的基本限制，對于如何實現高品質多層二硫化鉬晶圓的制備仍是一個巨大挑戰。針對多層二硫化鉬晶圓制備的挑戰，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心納米物理與器件實驗室張廣宇研究員課題組最近發展了一種逐層外延方法，實現了層數可控的多層二硫化鉬4英寸晶圓的可控制備，所外延的多層二硫化鉬具有極高的晶體學質量和優異的電學性質。該研究以“Layer-by-Layer Epitaxy of Multilayer MoS2 Wafers”為題發表在《國家科學評論》（Natl Sci Rev 2022; 9(6): nwac077）上，并被香港理工大學柴揚教授在同期Natl Sci Rev 2022: nwac105以“Surface proximity effect enables layer-by-layer growth of MoS2”為題亮點介紹。
為了解決晶圓尺度多層二硫化鉬逐層外延的問題，張廣宇研究員課題組自主設計和搭建了4英寸多源化學氣相沉積系統，發展了氧輔助的外延技術來調控生長動力學過程，利用藍寶石（001）襯底的近鄰效應克服了熱力學的基本限制和逐層外延的困難，最終實現了4英寸晶圓尺度均勻多層二硫化鉬連續薄膜（最高可達6層）的可控逐層外延生長。基于單層、雙層及三層二硫化鉬晶圓，他們加工了短溝道和長溝道的場效應晶體管器件并表征了器件的性能。電學測量結果表明，100納米溝長的晶體管在驅動電壓Vds=1V時的開態電流密度從單層的0.4 mA·μm-1提高到雙層的0.64 mA·μm-1和三層的0.81 mA·μm-1，分別提高了60%和102.5%。對于40納米溝長的三層二硫化鉬短溝道器件，在Vds=2/1/0.65 V時的開態電流密度達到1.70/1.22/0.94 mA·μm-1的電流密度，為已報道的最高值，且具有超過107的開關比，優于國際器件與系統路線圖（IRDS）中高性能邏輯器件的2024年目標。
對于溝長5到50μm的長溝道薄膜晶體管（TFT），雙層和三層二硫化鉬的電學質量相比單層得到顯著提高，室溫平均遷移率（最高遷移率）從單層的80 cm2·V-1·s-1（131.6 cm2·V-1·s-1）提高到雙層的110 cm2·V-1·s-1（217.3 cm2·V-1·s-1，提高了65.1%）和三層的145 cm2·V-1·s-1（234.7.6 cm2·V-1·s-1，提高了78.3%），刷新了目前基于二維過渡金屬硫化物半導體器件的最高遷移率記錄。此外，相比于目前發展成熟的銦鎵鋅氧化物TFT（遷移率10-40 cm2·V-1·s-1）和低溫多晶硅TFT（遷移率50-100 cm2·V-1·s-1），大于100 cm2·V-1·s-1的平均遷移率揭示了多層二硫化鉬薄膜在TFT應用中的巨大潛力。
本工作突破了晶圓級高質量多層二硫化鉬連續膜的逐層外延技術，為基于二硫化鉬薄膜的大規模高性能電子學器件奠定了堅實的材料基礎，預期可以有效地推動二維半導體材料在TFT、亞10nm超短溝道器件、柔性顯示屏、智能可穿戴器件方面的應用。該項研究工作得到了科技部國家重點研發計劃（2021YFA1202900）、中科院B類先導專項（XDB30000000）、廣東省重點領域研發計劃（2020B0101340001）、國家自然科學基金（11834017和61888102）和中科院前沿科學重點研究計劃（QYZDB-SSW-SLH004）的資助。
文章鏈接：https://doi.org/10.1093/nsr/nwac077
圖1. 四英寸多層MoS2晶圓的逐層外延
圖2.多層MoS2的超高電學質量
