中國科學院大連化學物理研究所超快時間分辨光譜與動力學研究組研究員金盛燁團隊在二維鈣鈦礦層間電子傳輸動力學研究方面取得進展,提出并論證了二維層狀鈣鈦礦中俄歇輔助的電子跨有機層傳輸的新機制。
二維(2D)鈣鈦礦是由無機層—有機層交替排列形成的多量子阱(QW)材料,由于其帶隙可調節、環境穩定性好、制備簡單、光電性能出色,在許多光電應用中展現出較大潛力。然而,由于2D鈣鈦礦中不同無機層QW之間的有機層(絕緣配體)會引入一個較高的能壘,使得光生激子完全被限制在鈣鈦礦QW平面內,從而難以實現載流子的跨層(一個QW到另一個QW)遷移,這極大地限制了2D鈣鈦礦在光電領域的更廣泛的應用。
該工作中,科研人員發現當激子帶邊能量(Eg)與電子能壘(Eb)相近時,理論上電子可通過俄歇過程來獲得足夠的能量以越過有機層的能壘,從而實現不同鈣鈦礦層之間的傳輸。為此,科研人員利用瞬態吸收光譜技術,對所合成的一系列具有不同有機配體的2D鈣鈦礦單晶(CmH2m+1NH3)2PbI4(m=8,10,12,18)進行了光誘導載流子動力學研究。研究發現,在m≥12的2D鈣鈦礦單晶(Eg≈Eb)中,當激發強度超過某個值(即出現俄歇復合過程)時,可在其瞬態吸收光譜及載流子動力學上觀察到一個清晰的長壽命的電荷分離態信號,而在m≤10的2D鈣鈦礦單晶(Eg